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学术研究
学院王刚副教授团队揭示Co@Co3Mo3N/NPCs新型双功能异质结构电催化协同电解水机制
发布时间:2025-04-07 16:01:29 作者:

近日,化学化工学院以王刚副教授为第一作者和第一通讯作者,硕士研究生黄伟国为第二作者,河南工业大学为第一署名及通讯单位撰写的研究论文 《Engineering Co@Co3Mo3N/NPCs Heterostructured Ultrathin Nanosheets Electrocatalysts with Favorable Electronic Configuration for Boosting Alkaline Overall Water Electrolysis》被国际权威期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy接收发表。Applied Catalysis B: Environment and Energy是化学、环境科学与催化领域的顶级期刊,中科院一区TOP期刊,最新影响因子为20.3。

本研究通过湿浸法负载Co/Mo/聚苯胺(PANI)前驱体与后续碳化/氮化处理的协同策略,成功在氮掺杂多孔碳载体上制备了Co@Co₃Mo₃N异质结(Co@Co₃Mo₃N/NPCs),如图1所示。


图1 Co@Co3Mo3N/NPCs制备过程示意图与结构形貌表征

独特的Co@Co3Mo3N异质结形成后,通过表面重构引发协同效应,调控电子构型以最大化电催化活性位点,从而显著提升HER和OER性能。具体而言,在HER过程中,过量Co的掺入形成的Co@Co3Mo3N异质结构可使多余电子填充Co3Mo3N的Mo反键轨道,削弱Mo-H键强度,进而加速H*脱附以增强HER活性。而在OER反应中,Co@Co3Mo3N异质结构的Co组分可通过优先自身氧化,防止Co3Mo3N被氧化溶解,既强化了Co3Mo3N的结构稳定性,又促进了OER动力学过程。另一方面,NPC载体的引入不仅提升了电子导电性,还通过组装更小尺寸的异质结纳米片和暴露更多活性位点,促进了电解质渗透、产物吸附与解吸。此外,Co@Co3Mo3N异质结与NPC基底间通过Co-N配位键和吡啶-N物种的强相互作用,有效增强了纳米结构的稳定性,如图2所示。


图2 Co@Co3Mo3N/NPCs在HER和OER过程中表面重建过程的概念图和同步辐射表征测试

得益于这些先进结构特性,优化后的Co@Co3Mo3N/NPCs电催化剂在10 mA cm-2电流密度下仅表现出37 mV(HER)和203 mV(OER)的超低过电位。实验还表明,采用该催化剂的H型电解槽在1.41 V电压下即可实现10 mA cm-2电流密度,并在200小时连续运行中保持优异稳定性。进一步地,将该催化剂组装至零间隙碱性电解槽中用于全水解时,在500 mA cm-2电流密度下仅需1.80 V电压,且展现出超过2400小时的超长使用寿命,如图3所示。


图3 Co@Co3Mo3N/NPCs电解水性能测试与耐久性能测试

本研究得到国家自然科学基金项目(No.U1904171),河南省科技厅科技攻关项目(No.222102240032),广东省基础和应用基础研究基金项目(No.2022A1515010834),上海市博士后卓越基金项目(No.2022293),河南工业大学青年骨干教师培育计划项目和河南工业大学自科创新基金项目(No.2021ZKCJ08)的资助,特此感谢!

论文链接;https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125270

文/ 王刚 审校/陈静 审核/曹晓雨

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