近日，我院王聪慧教授团队与中国科学院山西煤炭化学研究所覃勇教授团队合作，在国际顶级学术期刊《Angewandte Chemie International Edition》发表题为“Evidence for Spin Polarization and Lattice Oxygen Migration During Cyclohexane Oxidation Over CoOx/Fe₂O₃”的研究性论文。

烷烃的选择性氧化是实现碳氢化合物高值化利用的重要途径。环己烷氧化是典型的烷烃氧化反应，其产物KA油（环己醇和环己酮）是生产尼龙66的关键中间体。然而，分子氧处于三重态，环己烷则为单重态，两者直接反应存在自旋禁阻效应；且该反应活性自由基中间体的形成涉及“双态”过程，在相互竞争的自旋势能面上进行，导致该反应在高温下进行且难以平衡转化率与选择性。本研究通过原子层选择性沉积（ALD）策略，制备了Fe₂O₃纳米棒负载CoOx团簇的催化剂。研究表明，高自旋Co通过双交换相互作用改变了界面处Fe的电子状态，CoOx通过双交换相互作用调节Fe₂O₃纳米棒载体Fe原子的自旋态，从而促进三重态O₂的解离吸附，提升反应转化效率。同时， Co的引入增强了晶格氧的迁移性，促进了界面限域活性自由基中间体的形成，改变了反应路径，提升了反应选择性，最终实现了环己烷氧化反应中转化率和选择性的同步提升。

该研究工作得到了国家自然科学基金（22472189），河南省自然科学基金面上项目（252300423112）等项目的资助，有力推动我校化学化工及相关学科的高质量发展，有效助力我校“双一流”创建，持续提升我校化学化工及相关学科在国际上的学术知名度和影响力。

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.5512890